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甲醇无氧脱氢制甲酸甲酯Cu/SiO2催化剂的粒径效应
文献摘要:
以甲醇无氧脱氢制甲酸甲酯为目标反应,考察了 3种方法制备的Cu/SiO2催化剂的性能差异,优选出蒸氨法并通过还原温度调控Cu纳米颗粒尺寸,结合催化剂的物理化学表征进行构效关联.研究表明:Cu/SiO2催化剂上存在两种活性位,脱氢过程主要在Cu0活性位上进行,生成甲醛中间体,再与甲醇偶联脱氢生成甲酸甲酯;Cu+活性位的存在促使Cu0活性位生成的甲醛中间体分解成CO和H2,降低了甲酸甲酯的选择性.随着还原温度升高,Cu/SiO2催化剂表面Cu0含量显著提升,且Cu粒径从3.1 nm增大到13.1 nm.甲酸甲酯的选择性随Cu0含量增大而提高,转换频率(TOF)随Cu粒径呈现火山型曲线变化,当Cu粒径为9.5 nm时,TOF最高可达22.9h-1.在优化条件下,甲醇转化率和甲酸甲酯选择性分别为38.5%和90.2%,催化剂寿命超过100 h.
文献关键词:
甲酸甲酯;无氧脱氢;Cu/SiO2催化剂;粒径效应
中图分类号:
作者姓名:
黄聪;谢利强;叶林敏;袁友珠
作者机构:
厦门大学化学化工学院,醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室,福建 厦门361005
文献出处:
引用格式:
[1]黄聪;谢利强;叶林敏;袁友珠-.甲醇无氧脱氢制甲酸甲酯Cu/SiO2催化剂的粒径效应)[J].厦门大学学报(自然科学版),2022(05):815-822
A类:
B类:
无氧脱氢,甲酸甲酯,SiO2,粒径效应,性能差异,蒸氨,氨法,还原温度,温度调控,纳米颗粒尺寸,物理化学表征,构效,活性位,Cu0,甲醛,中间体,偶联,Cu+,体分解,分解成,H2,TOF,火山,曲线变化,9h,优化条件,甲醇转化率,催化剂寿命
AB值:
0.296206
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