日益严峻的能源危机与全球变暖问题严重影响着人类的生存环境,因此急需开发一种绿色环保的新型能源来缓解这一现状.将CO2气体转化为燃料或高附加值碳基化学品被认为是一种可以同时缓解能源危机和CO2排放的绿色途径.受自然界光合作用的启发,光催化CO2还原途径因其以太阳光为能量来源、反应过程无二次污染,被认为是一种环境友好的CO2转化途径.然而,受制于光催化剂电荷转移效率较低以及CO2分子活化能力不理想等因素,人工光合过程实现高效CO2还原仍然具有很大挑战.前期研究表明,通过材料的调控可有效提升其光催化CO2还原能力.其中,通过在材料表面引入电子集流体的方法可以有效收集并聚集产生的光生电荷,提升材料的电荷传输效率,实现材料光催化CO2还原能力的提升.受此启发,本文以BiOBr(BOB)材料为主体,在其表面引入"电子集流体"型Bi19S27Br3(BSB)纳米棒材料,成功制备BSB/BOB复合材料.通过X射线衍射、扫描电镜和高分辨透射电镜表征证明了BSB棒状结构已成功复合在BOB材料表面.同时,对所制BSB/BOB材料进行了光催化CO2还原活性结果表明,BSB/BOB材料相比于单体BSB和BOB均展现出更强的CO2还原制备CO的能力.其中,BSB/BOB-5材料CO产出速率为19.83μmol g?1 h?1,其活性分别约为单体BSB和BOB材料的8.74倍和2.40倍.紫外-可见漫反射光谱和电化学测试结果表明,BSB的引入有效提升材料的光响应能力和光生载流子的分离传输效率.结合莫特-肖特基测试和能带理论计算结果给出了光生电子可以从BOB材料导带传递并聚集在BSB材料导带的过程.理论计算结果进一步显示,在BSB/BOB材料中,BSB作为电子集流体,可以有效收集并聚集BOB表面的电子.此外,由于BSB具备较强的CO2吸附能力,其在BSB/BOB材料中可以作为CO2的吸附-活化位点,进而有效提升材料的光催化活性.结合原位红外漫反射光谱分析BSB/BOB材料表面光催化CO2还原过程中生成的中间产物,进而提出了可能的光催化CO2还原机理.综上,本研究为高性能光催化CO2还原催化剂的设计与制备提供了新思路.

Bi19S27Br3;BiOBr;光催化CO2还原;电子集流体;电荷迁移

赵君泽;薛敏;季梦夏;王彬;王雨;李英杰;陈自然;李华明;夏杰祥

江苏大学化学化工学院, 能源研究所, 江苏镇江212013;四川职业技术学院建筑与环境工程系, 四川遂宁629000

催化学报

[1]赵君泽;薛敏;季梦夏;王彬;王雨;李英杰;陈自然;李华明;夏杰祥-."电子集流体"Bi19S27Br3/BiOBr复合材料的制备及其增强光催化CO2还原性能)[J].催化学报,2022(05):1324-1330

电子集流体,Bi19S27Br3

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